AbstractsBiology & Animal Science

Glass dynamics in the continuous-time random walk framework

by Julian Helfferich




Institution: Universität Freiburg
Department: Mathematik und Physik
Degree: PhD
Year: 2015
Record ID: 1113804
Full text PDF: http://www.freidok.uni-freiburg.de/volltexte/2015/9985/


Abstract

Glass forming liquids display increasingly complex dynamics on cooling towards the glass transition temperature. In particular, the single particle trajectories in supercooled liquids and glasses display long periods of localization interrupted by "fast jumps". This observation suggests a modeling in terms of the continuous-time random-walk, i.e. a random walk with random time intervals between two steps. I have performed molecular dynamics simulations of a bead-spring polymer model as a generic glass former and have detected "move events" based on the single particle trajectories. I have shown that these events contain a significant amount of unsuccessful events which do not fulfull the conditions of a continous-time random walk. Thus, a refinement procedure needs to be applied to filter the "jumps", i.e. the set of events which fulfill the continuous-time random-walk conditions, from the "moves". Based on these jumps, I have studied the fundamental distributions of the continuous-time random walk and their dependence on temperature and chain length: The distributions of jump lengths, persistence times, i.e. times between the start of the observation and the first jump, and waiting times, i.e. times between two jumps. Furthermore, I have applied the continuous-time random walk to model the jump rate as well as the mean-square displacement. Ein Glas bildendes Material, das im flüssigen Zustand zur Glasübergangstemperatur gekühlt wird, ist durch eine immer komplexere mikroskopische Dynamik charakterisiert. Insbesondere zeigen die Trajektorien einzelner Teilchen über lange Zeiträume lokalisierte Dynamik unterbrochen durch "spontane Sprünge". Diese Beobachtung legt eine Beschreibung der Dynamik als Zufallsprozess nahe, in dem die Sprünge als Schritte eines Irrfahrtproblems betrachtet werden. Ich habe molekulardynamische Simulationen eines simplen Polymermodels durchgeführt, das als generischer Glasbildner verwendet werden kann. Basierend auf den Trajektorien der einzelnen Monomere habe ich "Sprungereignisse" identifiziert. Diese Sprünge enthalten jedoch eine hohe Anzahl an ergebnislosen Ereignissen, die nicht die Bedingungen des Irrfahrtproblems erfüllen. Daher müssen die "Schritte", d.h. die Ereignisse welche die Bedingungen des Irrfahrtsproblems erfüllen, aus der Menge der "Sprünge" herausgefiltert werden. Basierend auf diesen Schritten habe ich die fundamentalen Verteilungen des Irrfahrtproblems sowie ihre Abhängigkeit von Temperatur und Kettenlänge untersucht: Die Schrittweiten, die Persistenzzeiten, d.h. die Zeiten zwischen dem Beginn der Beobachtung und dem ersten Ereignis, sowie die Wartezeiten, d.h. die Zeiten zwischen zwei Ereignissen. Des weiteren habe ich das Irrfahrtproblem angewendet um die Schrittrate sowie das mittlere Verschiebungsquadrat zu beschreiben.