Abstracts Category : Other

Coherent lifetimes of excitons and plexcitons in organic-inorganic nanostructures

by Thomas Simon

Kohrente Phnomene spielen in vielen Teilbereichen der Physik eine zentrale Rolle. Sie in Materie direkt zu beobachten ist jedoch oftmals schwierig, da die Lebensdauer auf Grund von Streinflssen sehr kurz ist. In der vorliegenden Arbeit wurden kohrente Dynamiken von Polarisationen in Nanokristallen mit Ultrakurzzeitspektroskopie untersucht. Die Besonderheit der Nanokristalle war hierbei, dass sie sowohl aus einer organischen als auch aus einer anorganischen Komponente aufgebaut waren. Bei dem einen Materialkomplex handelte es sich um Goldnanostbchen, die mit einem organischen Farbstoff beschichtet waren. Das andere Materialsystem bestand aus einem Halbleiter mit organischen Methylammoniumkationen und anorganischen Bleitrihalidanionen in Perowskit Kristallstruktur. Beide Systeme sind ein aktueller Forschungsschwerpunkt: Zum einen eignen sich kleine Edelmetallpartikel auf Grund kollektiver Schwingungsmoden der Leitungsbandelektronen (Plasmonen) ideal zur lokalen Verstrkung eines elektromagnetischen Feldes. Zum anderen konnten unlngst mit vergleichbaren Halbleitermaterialen uerst effiziente Solarzellen und Leuchtdioden gefertigt werden.Zwei unterschiedliche kohrente Prozesse wurden mit den Strukturen untersucht: Bei dem ersten handelte es sich um Rabi Oszillationen zwischen den Anregungen auf dem Farbstoff in Form von Exzitonen und der Polarisation der Plasmonen auf den Goldnanostbchen. Auf Grund des starken elektromagnetischen Feldes und des groen Dipolmoments der Farbstoffmolekle kommt es zur starken Kopplung und einem periodischen Austausch von Energie durch zyklische Emission und Reabsorption von Photonen. Die spektrale Konsequenz ist die Ausbildung zweier neuer Resonanzen des gekoppelten Systems. Diese hybriden Anregungen zwischen Plasmonen und Exzitonen werden als Plexzitonen bezeichnet. Im Rahmen dieser Arbeit wurde deren optisches Verhalten unter nichtlinearer Anregung untersucht. Dabei konnte gezeigt werden, dass Plexzitonen sowohl plasmonische als auch exzitonische Eigenschaften besitzen, welche durch den spektralen berlapp zwischen Plasmon und Exziton variiert werden knnen. Dies ist von besonderem Interesse, da eine derartige hybride Kombination zwischen Metall und Halbleiter vielschichtige Anwendungsgebiete haben knnte.Der zweite kohrente Prozess war entartete Vier-Wellen-Mischung mit ultrakurzen Laserpulsen und wurde an Nanokristallen aus organisch-anorganischen Halbleiterhybriden durchgefhrt. Das Experiment erlaubte die Bestimmung der Lebensdauer kohrenter Polarisationen in der Zeitdomne. Somit konnte fr vergleichbare Systeme die Dephasierungszeit (T2) von Exzitonen gemessen werden, welche umgekehrt proportional zur entsprechenden homogenen Linienbreite ist. Es konnte gezeigt werden, dass die homogene Linienbreite mit etwa 2-3 meV nur einen Bruchteil der gesamten Linienbreite von Exzitonen in einem Film bei Temperaturen von 5 K ausmacht. Mit demselben Experiment konnte darber hinaus die Bindungsenergie der Exzitonen sehr genau auf 282 meV bestimmt werden.Beide ExperimenteAdvisors/Committee Members: Feldmann, Jochen (advisor).