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The synthesis of higher alcohols from CO2 hydrogenation with Co, Cu, Fe-based catalysts : Synthse d'alcools suprieurs par hydrognation de CO2 sur catalyseurs base de Co, Cu, Fe

by Qinqin Ji

Le CO2 est une source de carbone propre pour les ractions chimiques, nombreux chercheurs ont tudi l'utilisation du CO2. Les alcools suprieurs sont des additifs de carburant propres. La synthse des alcools suprieurs partir de l'hydrognation du CO a galement t tudie par de nombreux chercheurs, mais il existe peu de littratures sur la synthse des alcools suprieurs partir de l'hydrognation du CO2, qui est une raction complexe et difficile. Les catalyseurs utiliss pour la synthse des alcools suprieurs ncessitent au moins deux phases actives et une bonne synergie. Dans notre tude, nous avons tudi les catalyseurs spinelle bass sur Co. Cu. Fe et l'effet des supports (CNTs et TUD-1) et celui des promoteurs (K, Na, Cs) la raction de HAS. Nous avons trouv que le catalyseur CuFe-prcurseur-800 est favorable pour la synthse d'hydrocarbures en C2+ et d'alcools suprieurs. Dans l'hydrognation du CO2, Co agit comme catalyseur de mthanisation plutt que comme catalyseur FT, en raison du mcanisme de raction diffrent entre l'hydrognation du CO et celle du CO2. Afin d'inhiber la formation d'hydrocarbures de quantits importante, il est prfrable de choisir des catalyseurs sans Co dans la raction d'hydrognation du CO2. En comparant les fonctions des CNT et du TUD-1, nous avons constat que le CNT est un support parfait pour la synthse de produits longue chane (alcools suprieurs et hydrocarbures C2+). Le support TUD-1 est plus adapt la synthse de produits un seul carbone (mthane et mthanol) .L'addition d'alcalis en tant que promoteurs conduit non seulement augmenter la conversion de CO2 et H2, mais augmente galement la slectivit des produits viss fortement, des alcools suprieurs. Le catalyseur 0.5K30CuFeCNTs possde une productivits les plus leves (370.7 g kg-1 h-1) d'alcools suprieurs 350 C et 50 bar. CO2 is a clean carbon source for the chemical reactions, many researchers have studied the utilization of CO2. Higher alcohols are clean fuel additives. The synthesis of higher alcohols from CO hydrogenation has also been studied by many researchers, but there are few literatures about the synthesis of higher alcohols from CO2 hydrogenation, which is a complex and difficult reaction. The catalysts that used for higher alcohols synthesis need at least two active phases and goodcooperation. In our study, we tested the Co. Cu. Fe spinel-based catalysts and the effect of supports (CNTs and TUD-1) and promoters (K, Na, Cs) to the HAS reaction. We found that catalyst CuFe-precursor-800 is beneficial for the synthesis of C2+ hydrocarbons and higher alcohols. In the CO2 hydrogenation, Co acts as a methanation catalyst rather than acting as a FT catalyst, because of the different reaction mechanism between CO hydrogenation and CO2 hydrogenation. In order to inhibit the formation of huge amount of hydrocarbons, it is better to choose catalysts without Co in the CO2 hydrogenation reaction. Compared the functions of CNTs and TUD-1, we found that CNTs is a perfect support forAdvisors/Committee Members: Roger, Anne-Ccile (thesis director).